地球与环境 2022-01-18 07:09

休斯顿-(2021年10月21日)-大自然显然喜欢对称。比如,看看你自己的手。但有时自然会产生不对称的东西,其原因并不总是很清楚。

莱斯大学的化学家马修·琼斯和他的团队一直在寻找这些关于有用纳米颗粒的问题的答案,现在他们似乎找到了答案。

Jones、第一作者、博士后研究员孙慕华和研究生程志华、陈伟银进行了一项新研究,证明了粒子生长过程中的对称破坏是如何可靠地形成金字塔形的金四面体纳米晶体的。

在对称破缺的情况下,发展中系统中的小波动决定了系统的命运。在这种情况下,它适用于从对称原子晶格开始的纳米级种子生长晶体。

莱斯大学的研究人员展示了如何在结晶过程中平衡热力学力和动能,从而使颗粒向预期方向倾斜生长。他们的发现也为使用不对称纳米粒子作为独特超材料的构建模块开辟了一条道路。

这项发表在美国化学学会《ACS纳米》杂志上的研究是由琼斯帕卡德奖学金(Jones' Packard Fellowship)支持的,该奖学金于2018年授予他,以帮助他从事液体细胞透射电子显微镜(TEM)的研究。

琼斯和他的实验室开发的这项技术可以让研究人员通过一个足够大的窗口观察单个金属纳米颗粒在液体中的形成,这个窗口足以让电子通过。在一般的使用中,透射电子显微镜在高真空中工作,只是简单地蒸发暴露的液体。

研究人员指出,四面体形状的纳米颗粒通常是其他过程的副产品,但在实验室中有目的地制造它们被证明是一个挑战。

“如果一个粒子是单晶体,它通常继承晶格的对称性,”琼斯说。而晶体往往高度对称,像立方体或十二面体或八面体的菱形。但也有一些奇怪的异常值,有些人会发现它们的对称性比母晶格更低。”

这项新的研究是琼斯实验室首次展示了液体细胞技术的工作原理。当他们观察时,能够让含有配体和前体的液体通过细胞,这让他们能够锁定生长偏离方向的点,并重新定向最终纳米颗粒产品的对称性。

关键似乎在于生长的速度和条件,在这种条件下,金原子倾向于附着在颗粒的尖端和边缘,而不是热力学有利的表面。

琼斯说:“现在我们能够筛选一系列条件,我们能够看到一个光谱,一端是动力学增长,另一端是平衡。”“动能增长非常快,突起增长非常快,而且它没有得到很好的控制。在平衡状态下,增长缓慢,系统会做它想做的事情,即保持对称性。

“但液体细胞透射电镜允许我们在飞行中改变一个变量,并看到中间的行为,在那里我们可以看到这种奇怪的对称打破和一个明确的四面体粒子出来。所以我们得出结论,这必须是平衡和动力学因素之间的平衡。”

琼斯说,理解基本平衡“应该适用于其他各种情况”。

他说,这一发现也使液体细胞透射电镜成为观察和分析动态化学过程的有价值的工具,有可能消除在生物医学、催化或纳米光子学的粒子合成中大量的试验和错误。

“没有什么比亲眼目睹整个过程更好的了,”他说。“这就是这种技术的作用。你不是在向某个物体发射光子,然后必须做一堆分析来解释结果。你只需要观察这个过程。眼见为实。”

罗伯特·韦尔奇基金会(C-1954)、戴维和露西尔·帕卡德基金会(2018-68049)和赖斯资助了这项研究。琼斯是诺曼和吉恩哈克曼化学助理教授,也是材料科学和纳米工程助理教授。